Abstract
The optical constants of Eu-chalcogenide single crystals have been determined at room temperature for photon energies from 1 to 6 eV. In the same energy range the transmission of thin evaporated films (except for EuO) has been measured with polarized light above and below the magnetic ordering temperature. The observed polarization-dependent splittings of the two main absorption maxima in the region of magnetic order suggest transitions from the 4f7-level into the crystal field split 5dt2g- and 5deg-states.
An attempt has been made to relate the maxima of the absorption coefficient to interband transitions and transitions from the localized 4f-states. With this assumption we derived a consistent energy level scheme of the four Eu-chalcogenides. From the scheme we gained useful information about the width of the 5d-states, the crystal field splitting and the possible type of conductivity.
Finally we tried to explain theoretically the splittings observed in the region of magnetic order. For this purpose a one-particle model has been used to calculate the transition probabilities for the 4f7−4f6(7F J ) 5dt2g and the 4f7−4f6(7F J ) 5deg transition, taking into account an exchange interaction as well as a spin-orbit coupling. Although this simple model can explain the splittings of the excited 4f6(7F J ) 5deg-state, a complete explanation of the effect of magnetic order on the 4f6(7F J ) 5dt2g-state fails up to now.
Zusammenfassung
Die optischen Konstanten der Eu-Chalkogenide wurden an Einkristallen bei Zimmertemperatur für Photonenergien von 1 bis 6 eV bestimmt. Im gleichen Energiebereich wurde die Transmission von dünnen Aufdampfschichten (ausgenommen EuO) mit polarisiertem Licht oberhalb und unterhalb der magnetischen Ordnungstemperatur gemessen. Die beobachteten polarisationsabhängigen Aufspaltungen der zwei Hauptabsorptionsmaxima im Gebiet der magnetischen Ordnung deuten auf Übergänge vom 4f7-Niveau in die vom Kristallfeld aufgespaltenen 5dt2g- und 5deg-Zustände hin.
Ein Versuch wurde unternommen, die Maxima des Absorptionskoeffizienten bestimmten Interbandübergängen und Übergängen von den lokalisierten 4f-Zuständen zuzuordnen und ein konsistentes Energieniveauschema der vier Eu-Chalkogenide aufzustellen. Dieses Schema gibt wertvolle Information über die Breite der 5d-Zustände, die Kristallfeldaufspaltung und den möglichen Leitfähigkeitscharakter.
Schließlich haben wir versucht, die experimentell im Gebiet der magnetischen Ordnung beobachteten Aufspaltungen theoretisch zu erklären. Ein Einteilchen-Modell wurde verwendet, um die Übergangswahrscheinlichkeiten für die 4f7−4f6(7F J ) 5dt2g- und 4f7−4f6(7F J ) 5deg-Übergänge zu berechnen unter Berücksichtigung sowohl einer Austausch-Wechselwirkung als auch einer Spin-Bahn-Kopplung. Obgleich dieses einfache Modell die Aufspaltungen des angeregten Zustandes 4f6(7F J ) 5deg erklären kann, scheiterte bisher eine vollständige Erklärung des Einflusses der magnetischen Ordnung auf den 4f6(7F J ) 5dt2g-Zustand.
Résumé
Les constantes optiques de monocristaux des chalcogénures d'europium ont été déterminées à la température ambiante pour des énergies de 1 à 6 eV. La transmission de couches minces (à l'exception de EuO) a été mesurée avec de la lumière polarisée pour les mêmes énergies au-dessus et au-dessous de leurs température d'ordre magnétique. Dans la région d'ordre magnétique les décompositions, dépendantes de la polarisation, des deux maxima d'absorption principaux sugèrent des transitions du niveau 4f7 dans les états 5dt2g et 5deg, décomposés par le champ cristallin.
Nous avons essayé de correler les maxima du coefficient d'absorption avec des transitions entre bandes et des transitions des états 4f localisés et de déduire un schéma des niveaux d'énergie des quatre chalcogénures d'europium. Ce schéma permet une évaluation de la largeur des états 5d, de la décomposition par le champ cristallin et du charactère possible de la conductibilité.
Enfin nous avons tenté de donner une explication théorique pour les décompositions observées expérimentallement dans la région d'ordre magnétique. A cette fin nous avons utilisé pour calculer les probabilités de transition des transitions 4f7−4f6(7F J ) 5dt2g et 4f7−4f6(7F J ) 5deg un modèle à une particle en tenant compte d'une interaction d'échange et d'un couplage spin-orbite. Bien que ce modèle très simple puisse expliquer la décomposition de l'état excité 4f6(7F J ) 5deg, il ne permet pas une explication complète de l'effet d'ordre magnétique à l'état 4f6(7F J ) 5dt2g.
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Güntherodt, G., Wachter, P. & Imboden, D.M. Energy level scheme and the effect of magnetic order on the optical transitions in europium chalcogenides. Phys kondens Materie 12, 292–310 (1971). https://doi.org/10.1007/BF02422557
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DOI: https://doi.org/10.1007/BF02422557