Screening analyses and selective quantification of organic pollutants in various matrices

Wluka, Ann-Kathrin; Sindern, Sven; Schwarzbauer, Jan

doi:36372

Screening analyses and selective quantification of organic pollutants in various matrices = Screening Analysen und selektive Quantifizierung von organischen Schadstoffen in unterschiedlichen Matrizes

Wluka, Ann-Kathrin

2017

Verantwortlichkeitsangabevorgelegt von M.Sc. Ann-Kathrin Wluka

ImpressumAachen 2017

UmfangXVII, II, 113 Seiten : Diagramme

Dissertation, RWTH Aachen University, 2017

Veröffentlicht auf dem Publikationsserver der RWTH Aachen University

Genehmigende Fakultät
Fak05

Hauptberichter/Gutachter
Schwarzbauer, Jan (Thesis advisor) ; Sindern, Sven (Thesis advisor)

Tag der mündlichen Prüfung/Habilitation
2017-07-19

Online
DOI: 10.18154/RWTH-2017-06783
URL: http://publications.rwth-aachen.de/record/696329/files/696329.pdf
URL: http://publications.rwth-aachen.de/record/696329/files/696329.pdf?subformat=pdfa

Einrichtungen

Inhaltliche Beschreibung (Schlagwörter)
organic contaminants (frei) ; nontarget screening (frei) ; analytical chemistry (frei)

Thematische Einordnung (Klassifikation)
DDC: 620

Kurzfassung
In den letzten Jahrzehnten wurden beträchtliche Mengen anthropogener Verbindungen in die Umwelt eingetragen. Das Spektrum der ökologischen Auswirkungen ist immens und reicht dabei über eine Vielzahl von Kontaminationen aus verschiedenen Quellen (z.B. direkte Belastungen von Industrieabwässern und indirekte Belastungen durch auf landwirtschaftlichen Nutzflächen ausgebrachten Dünger und Pestizide). Vor allem das aquatische System ist im Fokus zahlreicher Studien, da es für das menschliche Leben unabdingbar ist.Es fehlt an Wissen über die Umweltbelastung anthropogener Schadstoffe in den verschiedenen Matrizes (Wasser, Abwasser und Klärschlamm). Einige dieser anthropogenen Verbindungen benötigen wegen ihres potentiellen Risikos für die aquatische Umwelt besondere Aufmerksamkeit. Daher stehen die (öko-) toxikologischen Effekte mehrerer Verbindungen in Bezug auf die verfügbaren Informationen über ihre ökologische Bedeutung (z. B. Persistenz, Bioakkumulationspotential), ihre mögliche Anwendung oder Verwendung und ihr Auftreten im Umweltsystem im Fokus der vorliegenden Arbeit.Aus diesem Grund wurden einfache Multiparameter-Verfahren für die Analyse eines Satzes von Bioziden in verschiedenen Umweltmatrizes entwickelt. Für die Bestimmung in ausgewählten Probensätzen wurden acht Zielsubstanzen (Triclosan, Methyltriclosan (Transformationsprodukt von Triclosan), Cybutryn (Irgarol) und die Azolfungizide Propiconazol, Tebuconazol, Imazalil, Thiabendazol und Cyproconazol) ausgewählt. Für Oberflächenwasser- und Abwasserproben wurde eine Festphasenextraktion (solid phase extraction) und für Klärschlammproben eine beschleunigte Lösungsmittelextraktion (accelerated solvent extraction) entwickelt. Die Extrakte wurden mittels gaschromatographisch-massenspektrometrischer Verfahren (GC/ MS) analysiert sowie die analytischen Methoden überprüft. Eine ausreichende Empfindlichkeit wurde über den Vergleich der Grenzwerte der Quantifizierung (limits of quantification) mit den vorhergesagten Nicht-Effekt-Konzentrationen (predicted no effect concentrations) der ausgewählten Biozide ermittelt und erstellt. Für die Überprüfung der Qualität wurden entsprechende Wiederfindungsraten ermittelt. Schließlich wurden die entwickelten Methoden aufgrund der Anwendung auf Probenmaterial aus verschiedenen Matrizes überprüft und validiert. Die Probenahme erfolgte in sieben kommunalen Kläranlagen und den entsprechenden angeschlossenen Oberflächengewässern. Die Ergebnisse zeigen, dass die entwickelten Extraktionsverfahren effektiv und einfach sind und die Bestimmung eines breiten Spektrums von Bioziden in verschiedenen Umweltkompartimenten ermöglichen.Darüber hinaus wurden gaschromatographisch-massenspektrometrisch-basierte Screening-Analysen durchgeführt, um organische Kontaminationen identifizieren zu können und um Informationen über die Vielfalt der einzelnen Verbindungen aus verschiedenen Kläranlagen, mit unterschiedlichen Eigenschaften (Wasserdurchfluss und Kapazität), zu liefern. Die Analysen wurden durchgeführt, um eine Charakterisierung ihres Umweltverhaltens zu erhalten.Es wurden Abwasserproben aus Kläranlagen in Deutschland, Wasserproben aus den entsprechenden Oberflächengewässern und Klärschlämmen aus Kläranlagen in Bayern und Nordrhein-Westfalen in Deutschland sowie Kläranlagen in China, für den Vergleich mit einem anderen Land, analysiert. Die Kläranlagen repräsentieren verschiedene Kapazitäten mit bis zu 1.130.000 Einwohneräquivalenten. Es konnten zahlreiche Substanzen in den Proben identifiziert werden. Ausgewählte Substanzen werden in Bezug auf verfügbare Informationen zu ihrer Umweltrelevanz (z.B. Persistenz), ihrer möglichen Anwendung oder Verwendung und ihrem Auftreten im Umweltsystem diskutiert. Basierend auf den Ergebnissen dieser Studie ist es zwingend erforderlich, Non-Target-Screening-Analysen als ein Instrument zur Identifizierung der Vielfalt anthropogener organischer Bestandteile festzulegen und weitere Untersuchungen in spezifischen Verbindungen vorzunehmen.

In recent years huge amounts of anthropogenic compounds were introduced into the environment. The range of ecological impacts is immense, ranging from a variety of contaminations by different sources (e.g. direct pollution by sewage from industries and indirect pollution by fertilizers and pesticides on agricultural land). Especially the aquatic system is in focus of several studies as it is indispensable for human life.There is a lack of knowledge regarding the environmental pollution of anthropogenic contaminants in the diverse matrices (water, wastewater and sewage sludge). Several of these anthropogenic compounds need special attention, because of their potential risk to the aquatic environment. Therefore, the (eco) toxicological effects of several compounds with respect to available information about their environmental significance (e.g. persistence, bioaccumulation potential), their possible application or usage and their occurrence within the environmental system are in focus of this study.Therefore, simple multi-parameter methods for the analyses of a set of biocides in various (waste)water matrices were developed. Eight target substances (triclosan, methyltriclosan (transformation product of triclosan), cybutryne (Irgarol) and the azole fungicides propiconazole, tebuconazole, imazalil, thiabendazole and cyproconazole) were chosen for determination in selected sample sets. For surface water and wastewater samples a solid-phase-extraction (SPE) method and for sewage sludge samples an accelerated solvent extraction (ASE) were developed. The extracts were analyzed by gas chromatographic-mass spectrometric methods (GC/MS) and the analytical methods were checked to ensure sufficient sensitivity by comparing the limits of quantification (LOQs) to the predicted no effect concentrations (PNECs) of the selected biocides. For quality control recovery rates were determined. Lastly, developed methods were checked and validated by application on sample material from various matrices. Sampling took place in seven municipal wastewater treatment plants (WWTP) and their corresponding receiving waters. The results revealed that the developed extraction methods are effective and simple and allow the determination of a broad range of biocides in various environmental compartments. Additionally, gas chromatography-mass spectrometry-based screening analyses were performed in order to identify organic contaminants and to reveal information on the variety of individual compounds from different wastewater treatment plants with varying characteristics (water flow and capacity). The analyses were performed in order to obtain a characterisation of their environmental behaviour. Wastewater samples from wastewater treatment plants in Germany, surface water samples from corresponding receiving waters and sewage sludge samples from wastewater treatment plants in Bavaria and North-Rhine-Westphalia in Germany and wastewater treatment plants in China, for a comparison with another country, were analyzed. The wastewater treatment plants represented various capacities up to 1,130,000 population equivalents. Numerous substances were identified in the samples. Selected contaminants are discussed according to available information about their environmental relevance (e.g. persistence), their possible application or usage and their occurrence within the environmental system. Based on the results of this study, it is mandatory to establish non-target screening analyses as a tool for the identification of the variety of anthropogenic organic constituents and to engage further investigations in specific compounds.

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